近期，中国科学院合肥物质院固体所功能材料物理与器件研究部与俄罗斯科学院光谱所、阿塞拜疆国家航空学院合作，在二维范德华层状材料铁电物理领域取得新进展。首次在TlGaS₂单晶中观测到面内与面外共存的先兆铁电性（量子顺电性），同时厘清了该材料的多重弱结构相变特征。相关成果发表于Physical Review B。

二维铁电材料是下一代铁电晶体管、非易失存储器件的核心候选材料。在二维体系中，同时具备面内、面外两种电极化的材料十分稀缺。面外极化适合高密度存储，面内极化则便于平面电极加工，适配铁电场效应晶体管。如果一种材料能同时拥有两类极化特性，将给器件设计带来极大的自由度，但这类材料的实验实例仍然较少。

TlGaS₂属于后过渡金属硫族化合物，和已知铁电材料TlInS₂为同构材料，其晶体中的Tl⁺具备立体化学活性6s²孤对电子。此前，学界对TlGaS₂物理性质存在争议：部分研究认为该材料不存在软模与铁电相关行为，不同实验手段得到的相变结果也相互矛盾，因而一直缺少系统完整的实验证据来澄清其本征物理行为。

研究团队生长了高质量TlGaS₂单晶，并对其晶体结构、宽温域介电、比热以及高分辨红外透射光谱等进行了系统研究。介电实验证实，该材料在面内与面外两个方向均表现出先兆性铁电行为，且面内极化响应远强于面外。红外光谱进一步捕捉到铁电软模的关键证据：室温下18.6 cm⁻¹ 处的低频声子，在75 K 以下发生显著模式软化。与此同时，红外谱学在75 K、120 K、180 K 以及220 K 附近观测到丰富的结构异常信号，包括声子峰劈裂、新声子的出现等。相比之下，比热测量并未在上述特征温度区间探测到明显的热学反常。研究分析认为，该现象源于此类相变具有显著的局域特征，长程有序效应较弱，相变诱发的晶格畸变十分微弱。这一机制也能够合理解释过往文献中实验结果相互矛盾的问题；晶体内部存在的层堆垛无序、多型缺陷，可能会进一步干扰相变信号的有效捕获，造成不同研究的观测差异。

先兆性铁电意味着量子涨落抑制了材料形成长程有序铁电态，但晶格已经临近铁电失稳临界点。该研究解决了长期围绕TlGaS₂的科学争议。该二维材料同时拥有面内、面外电极化响应，拓展了二维范德华铁电候选材料库，为铁电场效应晶体管、纳米光电器件开发提供了新材料思路。

尹利华研究员为该论文的通讯作者。

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图1. TlGaS₂单晶面外及面内介电温谱图

图2. TlGaS₂单晶中软模随温度的变化